Electron Interactions & Quantum Transport

I de fortsatte bestræbelser på at lave elektroniske kredsløb så små, hurtige og energieffektive som muligt, er der for øjeblikket stor fokus på de elektriske egenskaber af nanometerskala elektriske kontakter, nanorør og enkeltmolekyler. De senere år er blevet eksperimentelt muligt at etablere elektrisk kontakt med enkelte nanostrukturer eller molekyler og derved opnå ny detaljeret information om de elektriske egenskaber. Visionen om i fremtiden at kunne designe komponenter som ensrettere og transistorer på det molekylære niveau og at kombinere disse til fungerende kredse kræver en grundlæggende forståelse at de kvantemekaniske principper der ligger til grund for elektrontransporten gennem sådanne systemer. Fokus for dette projekt er at forbedre den teoretiske beskrivelse af elektrontransport, så fremtidige beregninger bliver mere nøjagtige og pålidelige. Den dominerende metode til modellering af realistiske kontakter er at kombinere en tæthedsfunktionalbeskrivelse (DFT) af elektronstrukturen med ikke-ligevægts Green funktion teori (NEGF) til at beregninge den kohærente ledningsevne af nanostrukturen. I DFT beskrives elektroner som ikke-vekselvirkende partikler der bevæger sig i et effektivt middelfelt. For systemer karakteriseret ved høj elatisk transmission er dette ofte tilstrækkeligt til at opnå overensstemmelse mellem beregninger og eksperimenter. Mere generelt, og især for den teknologisk vigtige klasse af svagt bundne organiske molekyler, har der imidlertid vist sig en række problemer med at opnå god overensstemmelse for DFT-baserede beregninger. Dette skyldes til dels at de sædvanlige approksimationer inden for DFT ikke giver en tilstrækkelig nøjagtig beskrivelse af det elektroniske spektrum for de molekylære tilstande, og dels at korrelationseffekter mellem elektroner ikke er inkluderet i en middelfelt beskrivelse. I dette projekt benyttes exact-exchange metoder til forbedring af DFT beskrivelsen af det elektroniske eksitationsspektrum og den såkaldte GW approximation til inkludering af dynamiske korrelations effekter i forbindelse med elektrontransport beregninger. GW er baseret på rækkeudvikling af enkelt-partikel observable, som f.eks. elektronstrømmen, i elektronvekselvirkningsoperatoren, og er tidligere vist at give en god beskrivelse af elektronspektre i halvledere. Det nye aspekt i dette projekt er andvendelsen i forbindelse med ikke-ligevægts elektrontransport, og det demonstreres at metoden grundet den adaptive dynamiske screening er velegnet til at modellere det sammensate system bestående af et enkelt molekyle koblet til metalliske kontakter. En række teknologiske tiltag er foretaget for at gøre det muligt at fortage de numerisk meget involverede beregninger for realistiske kontakter. Den vigtigeste korrelations effekt som er indeholdt i GW approksimationen langtrækkende polariseringseffekter som response på ladede eksitationer, og disse er studeret i større detalje, både for modeller og eksperimentelt realiserbare kontakter. Der er også udviklet en metode til at estimere størrelsen af denne effekt på basis af numeriske lettere DFT beregninger. Disse effekter er alle relateret til elektron-elektron vekselvirkninger. Uelastiske spredninger af elektroner på atom kernerne kan også påvirke konstakters strømegenskaber, og disse effekter er også berørt i afhandlingen.